在當(dāng)今社會的能源格局中,人類生存需要的液體燃料主要來自石油裂解。近年來,隨著石油資源的逐漸耗竭及世界范圍內(nèi)對新能源需求的不斷攀升,以碳基小分子為原料,通過費(fèi)托反應(yīng)增長碳鏈進(jìn)而制備優(yōu)質(zhì)液體燃料,有望成為解決石油資源短缺的重要途徑之一。在費(fèi)托反應(yīng)中,碳基小分子向長鏈分子轉(zhuǎn)化時存在著碳鏈異構(gòu)化問題。
近日,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家實驗室和化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院的曾杰教授課題組基于單原子催化劑研究了C3向C4分子演化過程中的異構(gòu)化現(xiàn)象。研究人員成功構(gòu)筑了負(fù)載在氧化鈷襯底上的銠單原子催化劑,并在合肥光源“光電子能譜實驗站”(BL10B)利用高溫高壓反應(yīng)裝置開展了原位X射線光電子能譜測試,在不同的反應(yīng)氣氛下,觀察Rh原子的電子態(tài)變化情況以及與吸附物種的相互作用,為揭示C3分子向C4分子的演化過程提供了有力的證據(jù)。該成果以“Atomic-level Insights in Optimizing Reaction Paths for Hydroformylation Reaction over Rh/CoO Single-atom Catalyst”為題,發(fā)表在《自然?通訊》雜志上[Nature Commun. 2016, 7, 14036]。

氧化鈷負(fù)載的銠單原子催化劑的結(jié)構(gòu)及其催化反應(yīng)機(jī)理
背景材料:
合肥光源“光電子能譜實驗站”是一個具有多元表征功能的高真空原位平臺,光子能量覆蓋范圍100eV~1000eV,配備了VG Scienta R3000電子能量分析器,可以開展同步輻射光電子能譜(SRPES)、同步輻射近邊吸收譜(XANES)、X射線光電子能譜(XPS)、紫外光電子能譜(UPS)等一系列測試,同時,可以對材料進(jìn)行蒸鍍、氬刻等原位制備和處理。此外,能譜站配備了原位高溫高壓反應(yīng)裝置,可以實現(xiàn)樣品在不同氣氛(CO、H2、CH4等)、不同溫度(室溫-1000K)以及不同壓力(UHV-20atm)下的原位反應(yīng),可對催化劑經(jīng)原位反應(yīng)前后的表面結(jié)構(gòu)變化、表面吸附態(tài)物種和催化機(jī)理等相關(guān)信息進(jìn)行系統(tǒng)研究。為開展納米材料以及催化體系的電子結(jié)構(gòu)和催化反應(yīng)機(jī)理研究等提供一個強(qiáng)大的研究平臺。
論文鏈接:http://www.nature.com/articles/ncomms14036?WT.feed_name=subjects_physical-sciences
(合肥光源供稿)