近日,穩(wěn)態(tài)強磁場實驗裝置(SHMFF)用戶北京大學(xué)材料學(xué)院劉磊研究員課題組聯(lián)合中科院合肥研究院強磁場中心王釗勝研究員和其他合作者,在二維非晶碳(AMC)樣品的研究中借助SHMFF實驗條件,首次揭示了二維非晶材料中的構(gòu)效關(guān)系。3月2日,相關(guān)研究成果以“Disorder-tuned?conductivity?in?amorphous?monolayer?carbon”為題在線發(fā)表于Nature期刊。??
結(jié)構(gòu)決定性質(zhì),這一底層認知邏輯和研究范式已被多次驗證和使用,廣泛應(yīng)用于新物理現(xiàn)象的理解和預(yù)測、新材料的設(shè)計等。非晶態(tài)材料中原子的排布無長程序、內(nèi)部原子無法被直接觀測而導(dǎo)致其三維原子結(jié)構(gòu)依然成謎,原子尺度上的構(gòu)效關(guān)系仍不清楚。因為缺乏對真實非晶結(jié)構(gòu)的理解,半個世紀前Philip?W.?Anderson把無序度高度凝練成一個物理變量做簡單處理。直到現(xiàn)在來看,探索和表征非晶結(jié)構(gòu)中的無序度依然是材料科學(xué)和凝聚態(tài)非晶物理最具挑戰(zhàn)性的科學(xué)問題之一。針對這一關(guān)鍵科學(xué)問題,該研究團隊利用“二維材料的原子都暴露在表面,其位置可以被精準解析”的這一特性,來解決非晶材料原子結(jié)構(gòu)解析的難題。
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圖1.a:?AMC生長機理示意圖;b-h:?原子結(jié)構(gòu)表征?
該工作利用一種環(huán)狀芳香分子(1,8二溴代B、N雜萘)作為前驅(qū)體,選用化學(xué)氣相沉積方法,將金屬襯底的溫度作為主要調(diào)控參數(shù),精確調(diào)控分子源熱裂解程度及樣品的成核生長,得到了不同結(jié)構(gòu)無序度的二維非晶碳(AMC)樣品。進一步,利用電子衍射和掃
透射電子顯微技術(shù)揭示了AMC的原子結(jié)構(gòu),系統(tǒng)分析了AMC中程序差異和原子結(jié)構(gòu)的溫度依賴特性。
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圖2.a-f:?AMC電學(xué)性質(zhì)測量?
在電學(xué)性質(zhì)的測量中,研究人員發(fā)現(xiàn)了AMC材料的高度溫度依賴特性:在較低溫度下(275-300?℃)AMC具有微弱的中程序而呈現(xiàn)高導(dǎo)電性(方塊電阻Rs:?32kΩpersquare)、325?℃得到的樣品則變?yōu)榻^緣態(tài)、進一步升高溫度后,Rs與生長溫度負相關(guān)。研究人員最終實現(xiàn)了AMC導(dǎo)電性在9個數(shù)量級中的連續(xù)可調(diào)。SHMFF的變溫霍爾測量為確定樣品的導(dǎo)電行為提供了重要證據(jù)。
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圖3.a-h:?AMC構(gòu)效關(guān)系理論計算模型?
研究人員利用密度泛函理論計算和蒙特卡洛計算成功關(guān)聯(lián)了二維非晶碳的原子結(jié)構(gòu)和電學(xué)性質(zhì),揭示了AMC導(dǎo)電性差異的微觀機理:AMC-300與AMC-400導(dǎo)電性差異的主要來源是中程序的有無;AMC-400和AMC-500的中程序差異不大,其導(dǎo)電性的差異則主要源于納米晶區(qū)域的密度。為此,研究人員引入了一個新的結(jié)構(gòu)序參量—跳躍島密度;結(jié)合中程序,成功繪制了“微觀結(jié)構(gòu)-宏觀導(dǎo)電性能”相圖。這一發(fā)現(xiàn)也表明了非晶材料無序度的復(fù)雜性,難以直接用中程序完備描述其構(gòu)效關(guān)系。該工作首次在一個非晶材料實例中實現(xiàn)了精準的構(gòu)效關(guān)系,為二維材料、非晶材料物理及應(yīng)用等領(lǐng)域提供了全新思路。?
北京大學(xué)劉磊、中國科學(xué)院大學(xué)周武和北京大學(xué)物理學(xué)院陳基教授為論文的通訊作者。主要的合作者包括中科院合肥研究院強磁場中心王釗勝研究員、韓玉巖副研究員,北京大學(xué)王恩哥教授、裴堅教授、雷霆研究員,新加坡國立大學(xué)Stephen?J.?Pennycook教授,中國人民大學(xué)李茂枝教授,中國科學(xué)院物理研究所程智剛研究員,北京理工大學(xué)黃元教授等。
原文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-022-05617-w