穩(wěn)態(tài)強(qiáng)磁場實(shí)驗(yàn)裝置(SHMFF)用戶新加坡國立大學(xué)呂炯教授及合作者開發(fā)了高密度的原子分散的Ni1/MoS2單原子自旋催化劑,利用SHMFF實(shí)驗(yàn)條件證實(shí)了室溫鐵磁性及其Ni(III)起源。相關(guān)研究成果以“Ferromagnetic?single-atom?spin?catalyst?for?boosting?water?splitting”為題發(fā)表于材料學(xué)頂刊Nature?Nanotechnology。?
電催化分解水析氧反應(yīng)(Oxygen?Evolution?Reaction,?OER)是一個4電子轉(zhuǎn)移的反應(yīng),過電勢較高,是分解水產(chǎn)氫全池的瓶頸反應(yīng)。理論研究表明,OER過程中存在三重態(tài)分子氧(↑O=O↑),其與脫附后的氧分子間存在1?eV的能量差,需要經(jīng)過自旋電子的能量交換使氧分子順利從催化劑表面脫附。因此,從OER反應(yīng)過程出發(fā),如何促進(jìn)電子快速轉(zhuǎn)移及三重態(tài)分子氧脫附是開發(fā)高性能OER催化劑的核心。?
磁場增強(qiáng)型單原子催化劑是加速化學(xué)反應(yīng)的潛在材料。然而,催化劑設(shè)計(jì)仍然具有挑戰(zhàn)性,因?yàn)槠洳粌H需要高密度的原子分散活性位點(diǎn),同時應(yīng)具有短程量子自旋交換相互作用和遠(yuǎn)程鐵磁有序。?
在本研究中,研究團(tuán)隊(duì)利用簡單的水熱法合成了系列過渡金屬摻雜的MoS2材料。對于高密度的原子分散的Ni1/MoS2單原子自旋催化劑,SHMFF電子自旋共振譜證實(shí)了室溫鐵磁特性及其Ni(III)起源。在磁場條件下,室溫鐵磁性能顯著降低自由基中間體的脫附能壘,實(shí)現(xiàn)了該催化劑的OER性能顯著提升(最高可達(dá)28.8倍),并在全池分解水中催化性能優(yōu)異。結(jié)合理論計(jì)算,驗(yàn)證其優(yōu)異的催化活性源于顯著降低的OOH*脫附能壘。該研究拓展了磁場和磁性單原子催化材料的應(yīng)用范疇。
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圖1.?鐵磁Ni1/MoS2單原子電催化分解水OER催化材料?
該工作由新加坡國立大學(xué)呂炯教授、Kostya?S.?Novoselov教授,中山大學(xué)羅鑫教授,淡江大學(xué)Cheng-Hao?Chuang教授,新加坡科技研究局席時博研究員和中國科學(xué)院強(qiáng)磁場科學(xué)中心曹亮副研究員合作完成。??
論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41565-023-01407-1