近日,穩(wěn)態(tài)強(qiáng)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)裝置(SHMFF)用戶中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院強(qiáng)磁場(chǎng)科學(xué)中心曹亮副研究員與國(guó)內(nèi)多所大學(xué)和研究機(jī)構(gòu)合作,在范德瓦爾斯層狀結(jié)構(gòu)的晶體研究中,借助SHMFF實(shí)驗(yàn)條件,通過(guò)引入層間平移自由度,為材料物態(tài)的有效調(diào)控提供了一種“純凈”的新策略,揭示了1T二硫化鉭晶體絕緣態(tài)的二象性。相關(guān)成果以“Dualistic insulator states in 1T-TaS2 crystals”為題發(fā)表在國(guó)際綜合性期刊Nature Communications上。
過(guò)渡金屬硫族化合物是一種典型的范德瓦爾斯層狀材料,具有強(qiáng)的層內(nèi)相互作用和弱的層間相互作用。近年來(lái),TaS2兼具莫特(Mott)絕緣態(tài)、電荷密度波(CDW)和超導(dǎo)態(tài)等豐富物態(tài),是探究關(guān)聯(lián)拓?fù)潆娮蛹捌溲葑兊睦硐氩牧稀?/p>
在過(guò)去的40年中,1T相TaS2 (1T-TaS2)絕緣態(tài)的本質(zhì)是一個(gè)長(zhǎng)期存在爭(zhēng)議的問(wèn)題。目前有兩種主要的觀點(diǎn):一種認(rèn)為起源于能帶絕緣態(tài),另一種認(rèn)為是由電子-電子關(guān)聯(lián)主導(dǎo)的莫特絕緣態(tài)。為了厘清此問(wèn)題,需要對(duì)層間相互作用的強(qiáng)度進(jìn)行調(diào)制。然而,目前在不通過(guò)引入外來(lái)原子(分子)情況下,單純地調(diào)制層間相互作用仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。
研究團(tuán)隊(duì)另辟蹊徑,在1T-TaS2單晶中創(chuàng)造了周期性的層間橫向滑移,并首次使用“階梯狀堆疊構(gòu)型”(laddering configuration, LC)對(duì)這種新的人工結(jié)構(gòu)進(jìn)行了命名。通過(guò)引入微小的晶格層間滑移(0.15
,見圖k掃描電鏡結(jié)果),成功地對(duì)層間相互作用進(jìn)行單調(diào)調(diào)制(X射線衍射結(jié)果,圖f)。光電子能譜、掃描隧道顯微鏡和角分辨光電子能譜等譜學(xué)研究結(jié)果證實(shí)滑移前后費(fèi)米面附近的電子平帶和帶隙等微觀電子結(jié)構(gòu)的演變,完全符合理論計(jì)算預(yù)期。
此外,通過(guò)宏觀電輸運(yùn)測(cè)量證實(shí)了在滑移前后,材料發(fā)生了從三維能帶絕緣態(tài)到二維莫特絕緣態(tài)的電子相變,見圖e。
以上結(jié)果成功揭示了1T-TaS2絕緣態(tài)的二象性,在層間耦合的調(diào)制下可以在能帶絕緣態(tài)和莫特絕緣態(tài)之間轉(zhuǎn)換。

本研究揭示了層間微小滑移對(duì)范德瓦爾斯層狀材料電子結(jié)構(gòu)的調(diào)制作用。一方面,澄清了1T-TaS2晶體絕緣態(tài)的本質(zhì),解決了長(zhǎng)期以來(lái)的爭(zhēng)議;另一方面,為范德瓦爾斯層狀晶體中的物態(tài)調(diào)控提供了新的平移自由度,為未來(lái)材料的研究和應(yīng)用開辟了新的道路。通過(guò)層間堆疊探索低維物理現(xiàn)象的詳細(xì)論述,參考團(tuán)隊(duì)撰寫的前瞻性綜述(Phys.Chem.Chem.Phys.26,2024,7988)。
強(qiáng)磁場(chǎng)中心王宜豪博士和李智浩博士為本論文的共同第一作者,強(qiáng)磁場(chǎng)中心曹亮副研究員、長(zhǎng)春光機(jī)所徐海研究員、安徽大學(xué)熊奕敏教授、固體物理所魯文建研究員、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)孫喆研究員為共同通訊作者。強(qiáng)磁場(chǎng)中心孫玉平研究員和固體所羅軒研究員課題組提供高質(zhì)量的1T-TaS2單晶。其他合作單位包括復(fù)旦大學(xué)、合肥光源、上海光源、ULVAC-PHI公司等。該項(xiàng)研究得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。
? 論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-47728-0