在沒有相互作用或者只存在弱相互作用的體系中,能帶理論能夠很好地描述材料的電子結(jié)構(gòu),并據(jù)此區(qū)分金屬(部分填充)和絕緣體(全空或全滿)。然而,這種理解并不完整,因?yàn)槎囿w相互作用可能導(dǎo)致能帶理論的失效,典型案例即為Mott絕緣體。在能帶理論中,半填充的能帶應(yīng)表現(xiàn)為金屬態(tài)。然而,由于強(qiáng)電子-電子相互作用,實(shí)際上呈現(xiàn)為絕緣態(tài),即Mott絕緣體。
從Mott絕緣體出發(fā),可以引發(fā)許多有趣的強(qiáng)關(guān)聯(lián)物理現(xiàn)象,如高溫超導(dǎo)、量子自旋液體和巨磁阻效應(yīng)等。理解Mott物理的最基礎(chǔ)模型是單帶Hubbard模型,該模型僅考慮由單軌道構(gòu)成的單帶上的電子。然而,實(shí)際Mott絕緣體材料中的低能激發(fā)通常很復(fù)雜,使得實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和理論分析都面臨挑戰(zhàn)和爭(zhēng)議。因此,尋找具有最簡(jiǎn)單自由度的Mott絕緣體對(duì)Mott物理的理論和實(shí)驗(yàn)研究具有重要意義。
最近,中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心EX7組錢天研究員、T03組翁紅明研究員、HM01組石友國(guó)研究員、L04組李運(yùn)良副研究員、T06組蔣坤特聘研究員、SF10組孟勝研究員、A06組楊槐馨研究員、中國(guó)人民大學(xué)雷和暢教授等合作,指導(dǎo)博士生高順業(yè)、張帥、王翠香、閆少華等,在“呼吸型”Kagome結(jié)構(gòu)的范德瓦爾斯材料Nb3Cl8中明確發(fā)現(xiàn)了這類Mott絕緣體,可用單帶Hubbard模型完美描述。
在高溫相(α相),層間耦合可以忽略不計(jì)。不考慮電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的單粒子近似下的理論計(jì)算顯示,在費(fèi)米能級(jí)處存在一支半填充的平帶。在平帶中電子動(dòng)能被強(qiáng)烈抑制,在電子-電子相互作用下平帶劈裂成上下Hubbard帶,費(fèi)米能級(jí)位于它們之間。由于這支源自單軌道的半填充能帶孤立于其他能帶,α-Nb3Cl8是單帶Hubbard模型的理想實(shí)現(xiàn)。隨著溫度的降低,體態(tài)發(fā)生結(jié)構(gòu)相變(β相),層間耦合顯著增強(qiáng),導(dǎo)致Hubbard帶發(fā)生成鍵-反鍵劈裂,從順磁態(tài)轉(zhuǎn)變成非磁態(tài),但系統(tǒng)的絕緣行為仍然由Mott物理主導(dǎo)。這一發(fā)現(xiàn)為研究Mott物理及其誘導(dǎo)的關(guān)聯(lián)電子態(tài)提供了簡(jiǎn)單而重要的模型系統(tǒng),有助于增強(qiáng)我們對(duì)相關(guān)物理現(xiàn)象的理解,并具有未來技術(shù)應(yīng)用的潛力。
該研究工作近期發(fā)表在【Physical Review X 13, 041049 (2023)】上,高順業(yè)、張帥、王翠香、閆少華為共同一作,錢天、翁紅明、石友國(guó)和雷和暢為通訊作者。該工作得到了科技部、國(guó)家自然科學(xué)基金委、中國(guó)科學(xué)院等項(xiàng)目以及懷柔綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置、上海光源、合肥強(qiáng)磁場(chǎng)的支持。
論文鏈接:https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.13.041049
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圖1 α-Nb3Cl8中的單軌道成分的半填充平帶?
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圖2 角分辨光電子能譜和光致發(fā)光譜實(shí)驗(yàn)確定費(fèi)米能級(jí)處的帶隙
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圖3 結(jié)合DMFT計(jì)算確認(rèn)α-Nb3Cl8中的單帶Mott絕緣體態(tài)
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圖4 電子結(jié)構(gòu)從高溫α相到低溫β相的變化
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