南方科技大學(xué)殷嘉鑫副教授、中國(guó)科學(xué)院物理研究所武睿副研究員科研團(tuán)隊(duì)依托綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置(SECUF),在籠目超導(dǎo)體CsV3Sb5研究中取得重要進(jìn)展:首次在該體系中觀測(cè)到2×2配對(duì)密度波態(tài)(Pair Density Wave, PDW)及其手性可逆調(diào)控的實(shí)空間譜學(xué)證據(jù)。結(jié)合非磁性摻雜樣品的對(duì)比結(jié)果,進(jìn)一步獲得了支持PDW相位敏感的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。相關(guān)成果發(fā)表于《Physical Review B》。

PDW是非常規(guī)超導(dǎo)電性研究中最重要的前沿問題之一。在這一狀態(tài)下,庫珀對(duì)并非像傳統(tǒng)超導(dǎo)那樣均勻分布,而是攜帶有限動(dòng)量,使超導(dǎo)序參量在實(shí)空間呈現(xiàn)周期性調(diào)制,并可能伴隨相位反轉(zhuǎn)。正因如此,PDW被視為理解非常規(guī)超導(dǎo)、拓?fù)涑瑢?dǎo)以及復(fù)雜量子有序態(tài)的一個(gè)重要線索。近年來,AV3Sb5(A=Cs, K, Rb)籠目超導(dǎo)體因兼具電荷密度波(Charge Density Wave, CDW)、超導(dǎo)和時(shí)間反演對(duì)稱性破缺等豐富特征,在凝聚態(tài)物理學(xué)界引起了高度關(guān)注。此前,研究人員已先后獲得KV3Sb5和RbV3Sb5手性PDW及其磁場(chǎng)可逆切換的實(shí)驗(yàn)證據(jù);而對(duì)于籠目超導(dǎo)領(lǐng)域中最為關(guān)注的明星材料CsV3Sb5,盡管有輸運(yùn)研究報(bào)道了其手性超導(dǎo)特征,但其手性PDW及其磁場(chǎng)可切換行為一直缺少直觀譜學(xué)證據(jù)。該成果填補(bǔ)了AV3Sb5家族非常規(guī)超導(dǎo)電性研究的關(guān)鍵實(shí)驗(yàn)拼圖,讓人們對(duì)籠目超導(dǎo)體中手性PDW的普適性有了更加完整的認(rèn)識(shí)。
PDW的本質(zhì)特征是超導(dǎo)能隙在實(shí)空間的周期性起伏。由于CsV3Sb5的超導(dǎo)能隙本身較小,實(shí)驗(yàn)上捕捉這種微弱的空間調(diào)制就變得十分困難,對(duì)測(cè)量條件的要求非??量蹋杭刃枰脴O低溫將熱展寬抑制到能隙起伏之下,又同時(shí)需要超高的分辨率和信噪比,在長(zhǎng)時(shí)間的高穩(wěn)定測(cè)量中從復(fù)雜背景中提取出關(guān)鍵信號(hào)。為此,科研團(tuán)隊(duì)利用SECUF中的極低溫掃描隧道顯微系統(tǒng),在20?mK條件下對(duì)高質(zhì)量CsV3Sb5單晶樣品(RRR=290, TC=3.0 K)開展了深入研究。首先,在隧道譜中觀測(cè)到約40?meV的CDW能隙和約0.45?meV的超導(dǎo)能隙(圖1b,c)。通過對(duì)能隙空間分布的高分辨成像及傅里葉變換分析,在2×2波矢位置識(shí)別出清晰的配對(duì)調(diào)制信號(hào)。進(jìn)一步分析表明,不同方向上的2×2調(diào)制峰強(qiáng)度具有明顯的方向性排序,并表現(xiàn)出手性特征(圖1f-h)。在零場(chǎng)初始測(cè)量中,PDW的手性為逆時(shí)針方向。這一直接測(cè)量結(jié)果標(biāo)志著CsV3Sb5被正式納入到具有手性PDW的籠目超導(dǎo)體系。

圖1?高質(zhì)量CsV3Sb5的譜學(xué)特征與2×2手性PDW
在此基礎(chǔ)上,科研團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了CsV3Sb5手性PDW的磁場(chǎng)可逆調(diào)控。實(shí)驗(yàn)中,先對(duì)樣品施加垂直于籠目晶格平面的-2?T磁場(chǎng),再將磁場(chǎng)撤回至0?T后進(jìn)行能隙空間成像;隨后施加反向的+2?T磁場(chǎng),并在磁場(chǎng)撤回至0?T后對(duì)同一區(qū)域進(jìn)行重新測(cè)量。結(jié)果顯示,在-2?T磁場(chǎng)調(diào)控后,與初始的逆時(shí)針手性相比,2×2配對(duì)調(diào)制切換為順時(shí)針手性(圖2b,c);而在+2T磁場(chǎng)調(diào)控后,2×2配對(duì)調(diào)制又切換為逆時(shí)針手性(圖2e,f)。尤為關(guān)鍵的是,所有能隙成像均在零場(chǎng)條件下進(jìn)行,這表明所觀測(cè)到的手性調(diào)控并非簡(jiǎn)單的磁場(chǎng)響應(yīng)。即使撤掉磁場(chǎng),PDW的手性仍然繼續(xù)維持在切換后的穩(wěn)定狀態(tài)。這一結(jié)果與此前報(bào)道的CsV3Sb5手性超導(dǎo)輸運(yùn)行為形成呼應(yīng),也為其時(shí)間反演對(duì)稱性破缺配對(duì)提供了更加直接的微觀實(shí)驗(yàn)證據(jù)。

圖2?CsV3Sb5中2×2手性PDW的可逆調(diào)控
此外,科研團(tuán)隊(duì)還利用非磁性摻雜樣品Cs(V0.93Nb0.07)3Nb5進(jìn)行了對(duì)比實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明,在摻雜樣品中,2×2 CDW信號(hào)依然清晰可辨(圖3e,f),超導(dǎo)能隙甚至出現(xiàn)增強(qiáng)(圖3g);但在配對(duì)能隙空間分布的傅里葉分析中,2×2配對(duì)調(diào)制信號(hào)完全消失(圖3i)。這一結(jié)果表明PDW受到了非磁性雜質(zhì)散射的破壞,為其具有相位反轉(zhuǎn)特征(圖3a)提供了有力實(shí)驗(yàn)證據(jù)。

圖3?非磁性摻雜對(duì)CsV3Sb5?PDW的破壞
該項(xiàng)研究成果再次凸顯了SECUF在量子材料前沿研究中的關(guān)鍵作用。對(duì)于只有微電子伏量級(jí)的超導(dǎo)能隙調(diào)制而言,溫度稍高一些,熱展寬就會(huì)將微弱信號(hào)淹沒在背景中;另外,能隙調(diào)制的空間幅度也極小,對(duì)測(cè)量系統(tǒng)的穩(wěn)定性、振動(dòng)控制、電子學(xué)噪聲抑制和重復(fù)定位能力提出了極高要求。正是由于綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置具有系統(tǒng)化極低溫、高分辨的微觀探測(cè)能力,科研團(tuán)隊(duì)才得以在更復(fù)雜的CDW背景中,成功捕捉到CsV3Sb5極其微弱的2×2配對(duì)調(diào)制,并實(shí)現(xiàn)其手性可切換調(diào)控。
綜合來看,此項(xiàng)研究不僅進(jìn)一步確立了可切換手性PDW在AV3Sb5體系中的普適性,也表明重大科技基礎(chǔ)設(shè)施在量子材料前沿研究中正發(fā)揮著越來越重要的作用。未來,依托SECUF,科研團(tuán)隊(duì)將繼續(xù)探索包括籠目材料在內(nèi)的非常規(guī)超導(dǎo)體系,通過深入研究其中的新奇量子態(tài)及其調(diào)控機(jī)制,有望為理解非常規(guī)超導(dǎo)的本質(zhì)和發(fā)展新型量子器件提供堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。
本工作還得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、北京凝聚態(tài)物理國(guó)家實(shí)驗(yàn)室開放研究基金、國(guó)家自然科學(xué)基金、深圳市科技創(chuàng)新計(jì)劃、廣東省量子科學(xué)戰(zhàn)略專項(xiàng)、廣東省先進(jìn)熱電材料與器件物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置等項(xiàng)目支持。
文章鏈接:https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/j98r-9m59