超快電子顯微鏡(UEM)憑借亞納米空間分辨率和亞皮秒時(shí)間分辨率,已成為研究非平衡態(tài)結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)的關(guān)鍵表征手段。電子脈沖寬度直接決定了UEM的時(shí)間分辨率極限,其精確診斷對(duì)儀器優(yōu)化與實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)至關(guān)重要。然而,現(xiàn)有脈寬測(cè)量方法普遍存在設(shè)備復(fù)雜、效率受限等不足。
中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心先進(jìn)材料與結(jié)構(gòu)分析實(shí)驗(yàn)室(A06組)李建奇、楊槐馨課題組長(zhǎng)期致力于發(fā)展更高時(shí)空分辨能力的超快電子顯微鏡。近期,研究員楊槐馨與副研究員孫帥帥指導(dǎo)研究生葛慶,依托綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置D4實(shí)驗(yàn)站的超快電鏡系統(tǒng),利用自由電子與相位匹配光柵近場(chǎng)相互作用引起的電子束橫向展寬效應(yīng),發(fā)展了一種無(wú)需能量過(guò)濾系統(tǒng)即可測(cè)量脈寬的新方法。該方法通過(guò)電子束的橫向展寬幅度隨時(shí)間的變化直接獲取電子脈沖的時(shí)域輪廓,實(shí)現(xiàn)了對(duì)UEM中電子脈沖特性的快速、高精度測(cè)量,并揭示了靜電透鏡時(shí)間像差對(duì)脈沖不對(duì)稱展寬的主導(dǎo)作用,為突破現(xiàn)有UEM時(shí)間分辨率瓶頸提供了便捷的表征手段及新穎視角。相關(guān)成果發(fā)表在Review of Scientific Instruments上。
超快電子源是超快電子衍射、超快電子顯微鏡等基于電子探針的超快探測(cè)技術(shù)的核心部件,使得在極短時(shí)間尺度上直接觀測(cè)原子尺度結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)過(guò)程成為可能。然而,其時(shí)間分辨率本質(zhì)上受限于電子脈沖寬度,空間電荷效應(yīng)、能散展寬及速度失配等因素相互制約,使得捕捉更快動(dòng)態(tài)過(guò)程仍面臨挑戰(zhàn)。單電子模式雖可規(guī)避空間電荷效應(yīng),但加速區(qū)電子束初始能散引起的脈沖展寬仍將時(shí)間分辨率限制在亞皮秒量級(jí);此外,極低的電子通量要求超高重復(fù)頻率,進(jìn)而導(dǎo)致樣品熱累積與位置漂移等問題。在無(wú)主動(dòng)壓縮條件下,UEM目前的最佳時(shí)間分辨率約為200飛秒,其深層制約因素尚未完全厘清。現(xiàn)有脈沖表征方法主要依賴樣品的瞬態(tài)響應(yīng)或近場(chǎng)誘導(dǎo)的電子能譜邊帶(PINEM):前者受限于非理想階躍響應(yīng),后者雖可精確標(biāo)定時(shí)間零點(diǎn)并測(cè)定脈寬,但對(duì)昂貴的電子能量損失譜儀(EELS)的依賴限制了其廣泛應(yīng)用。因此,亟需發(fā)展一種更為快速、高效的電子束脈沖寬度表征方法,以揭示當(dāng)前超快電鏡分辨率受限的深層物理機(jī)制。

圖1:Wehnelt控制的超快電子顯微鏡及電子束脈沖寬度表征示意圖。(a)利用光柵在UEM中進(jìn)行時(shí)間表征原理示意圖。(b)在不同時(shí)間延遲下實(shí)空間電子束展寬分布圖像。(c)典型延遲條件下(Δt=-1.4 ps, 0 ps)電子束的橫向分布曲線。(d)通過(guò)對(duì)圖(c)所示展寬區(qū)域進(jìn)行積分獲得的電子束時(shí)間分布曲線。
本研究依托懷柔綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置D4實(shí)驗(yàn)站搭建的超快電鏡系統(tǒng),發(fā)展了一種基于自由電子與近場(chǎng)相互作用的快速測(cè)量電子脈寬的新方法(圖1)。研究人員利用聚焦離子束系統(tǒng)制備了周期滿足相位匹配條件的金屬光柵,以增強(qiáng)自由電子與近場(chǎng)的相互作用強(qiáng)度。當(dāng)飛秒激光照射金屬光柵時(shí),其表面激發(fā)局域近場(chǎng);自由電子穿越光柵表面并與近場(chǎng)發(fā)生相互作用,獲得顯著的能量展寬。該能量展寬與物鏡成像系統(tǒng)的色差相耦合,在實(shí)空間轉(zhuǎn)化為可觀測(cè)的電子束橫向展寬,其展寬幅度隨時(shí)間的變化直接映射電子脈沖的時(shí)間輪廓。
為證實(shí)橫向展寬確實(shí)源于光柵近場(chǎng)與自由電子作用后引起的能量展寬,研究團(tuán)隊(duì)在配備了EELS的場(chǎng)發(fā)射超快電鏡系統(tǒng)上,系統(tǒng)測(cè)量了電子束展寬對(duì)激光偏振的依賴關(guān)系,并結(jié)合EELS分析展寬電子束的能量分布。結(jié)果顯示,電子束的橫向展寬幅度及能量變化與激光偏振依賴性高度一致(圖2a)。為驗(yàn)證上述機(jī)制,研究團(tuán)隊(duì)利用高壓搖擺器(HT Wobbler)引入加速電壓的微小波動(dòng),模擬透鏡系統(tǒng)因能量差異產(chǎn)生的圖像畸變。結(jié)果表明,激光輻照光柵后電子束的伸長(zhǎng)方向與HT Wobbler誘導(dǎo)的畸變方向精確吻合,拉長(zhǎng)幅度也線性相關(guān)(圖2b)。這一證據(jù)確鑿地證實(shí)了光柵近場(chǎng)相互作用誘導(dǎo)的能散是電子束橫向展寬的物理根源。
基于該方法的電子脈寬掃描可在一分鐘內(nèi)完成,所得結(jié)果與采用PINEM方法測(cè)量的結(jié)果高度一致,充分驗(yàn)證了該方法的可靠性。由于僅依賴近場(chǎng)與電子的瞬態(tài)相互作用,其時(shí)間分辨精度受限于近場(chǎng)壽命(可達(dá)飛秒量級(jí)),因而具備極高的測(cè)量精度。該方法不僅可以為裝置用戶在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中實(shí)時(shí)診斷電子脈寬,還可為發(fā)展射頻/太赫茲壓縮電子脈沖技術(shù)的性能評(píng)估與參數(shù)優(yōu)化提供便捷的快速測(cè)量手段。該技術(shù)已申請(qǐng)并獲得國(guó)家發(fā)明專利授權(quán)(專利號(hào):ZL 2024 1 1165124.5)。

圖2:電子束展寬效應(yīng)的機(jī)理。(a)橫向展寬光束的EELS(上圖)及ROI區(qū)域強(qiáng)度的偏振依賴性測(cè)量結(jié)果,相關(guān)變化顯示出一致的偏振依賴性。(b) 兩種典型的電子束入射角度下,由激光相互作用(左)和HT Wobbler(右)引起的電子束拉長(zhǎng)的方向和幅度對(duì)比。插圖顯示了光柵相對(duì)于泵浦激光的相對(duì)方位。
進(jìn)一步,研究團(tuán)隊(duì)利用該方法,在Wehnelt偏壓可調(diào)的LaB6熱發(fā)射超快電鏡上系統(tǒng)測(cè)量了電子脈沖的時(shí)域分布。實(shí)驗(yàn)定量揭示了偏壓依賴的脈沖非對(duì)稱展寬規(guī)律:在較低偏壓下,脈沖呈窄而近乎對(duì)稱的分布;隨著偏壓升高,電子脈沖的相對(duì)飛行時(shí)間逐漸延長(zhǎng),半高寬顯著增大;在高偏壓區(qū),脈沖輪廓演變?yōu)?span data-index="9" style="font-family: arial, helvetica, sans-serif; font-size: 16px;">上升沿陡峭、拖尾緩慢衰減的顯著非對(duì)稱形態(tài)(圖3a)。結(jié)合有限元電子軌跡模擬,完整復(fù)現(xiàn)了從低偏壓窄對(duì)稱峰到高偏壓非對(duì)稱展寬分布的演化趨勢(shì)。模擬結(jié)果表明,Wehnelt靜電透鏡的時(shí)間像差是導(dǎo)致高偏壓下電子脈沖非對(duì)稱展寬與長(zhǎng)拖尾的主導(dǎo)機(jī)制(圖3b)。這一發(fā)現(xiàn)突破了傳統(tǒng)僅考慮空間電荷效應(yīng)及能量-時(shí)間關(guān)聯(lián)展寬的理論框架,為闡明制約UEM時(shí)間分辨率極限(約200飛秒)的深層物理機(jī)制提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)與理論指導(dǎo)。

圖3:電子束時(shí)域上的不對(duì)稱分布及有限元模擬分析結(jié)果。(a)實(shí)驗(yàn)上測(cè)得在不同偏壓下的時(shí)間分布曲線,清晰地展示了時(shí)間不對(duì)稱性的逐漸放大(上圖)。從上圖的時(shí)間分布曲線中提取的TOF(黑色曲線)和脈沖寬度(FWHM,紅色曲線)隨偏壓變化的趨勢(shì)(下圖)。(b)模擬上得到的不同偏壓下電子束的時(shí)間分布(上圖)。在對(duì)應(yīng)的典型偏壓條件下,模擬以不同角度發(fā)射的電子的軌跡,其中X坐標(biāo)相對(duì)于Z坐標(biāo)放大了5倍(下圖)。
本研究基于近場(chǎng)作用引起電子束橫向展寬效應(yīng),發(fā)展了一種無(wú)需能量過(guò)濾系統(tǒng)的快速、高精度電子脈寬診斷技術(shù)。結(jié)合系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)與有限元模擬,排除了多種潛在物理機(jī)制,揭示了靜電透鏡時(shí)間像差對(duì)電子脈沖非對(duì)稱展寬的決定性作用。該工作不僅為超快電鏡電子脈沖的日常快速表征提供了實(shí)用工具,更為理解并突破現(xiàn)有UEM時(shí)間分辨率瓶頸提供了重要參考。
相關(guān)實(shí)驗(yàn)是在綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置D4超快電鏡實(shí)驗(yàn)站上開展完成的。研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國(guó)科學(xué)院科研儀器研制等項(xiàng)目的資助。